O percurso pedestre dos Mistérios Negros desenvolve-se na reserva natural da Serra de Santa Bárbara e dos Mistérios Negros do Parque Natural da Terceira, também incluído na Zona Especial de Conservação da Serra de Santa Bárbara e Pico Alto da Rede Natura 2000 e no Geossítio Caldeira de Santa Bárbara e Mistérios Negros. Esta rota circular tem início junto à lagoa do Negro e casa de apoio da Gruta do Natal. Inicie o percurso por um caminho de terra flanqueado por Rapa (Calluna vulgaris) e Criptomérias (Cryptomeria japonica). O caminho prossegue até dar entrada num pasto, onde deverá seguir em frente passando por um tanque até o caminho começar a estreitar por entre exemplares de vegetação endémica como a Urze (Erica azorica), o Cedro-do-mato (Juniperus brevifolia), a Uva-da-serra (Vaccinium cylindraceum) e o nativo Tamujo (Myrsine retusa). Prossiga, passando por três pequenas lagoas, conhecidas como Lagoinhas do Vale Fundo. Das três, apenas uma mantém água durante todo o ano, um local importante para algumas aves migratórias que aqui chegam. Continue o percurso marcado pelos domos traquíticos de cor negra e carência de vegetação, resultante da erupção vulcânica de 1761. Adiante, no ponto mais alto do percurso, é possível observar à volta o Pico Gordo, o maciço central da ilha e o Pico do Gaspar. Desça ao longo de uma mata de Criptomérias que alterna com pastagens delimitadas por estas árvores de grande porte. Passe pelo marco geodésico do Pico da Cancela até atingir a estrada, onde deverá seguir pela esquerda. Neste caminho, irá encontrar um desvio à direita, opcional, até ao Pico Gaspar, um local muito rico em vegetação endémica. O trajeto continua pelo caminho florestal até ao ponto inicial, local onde termina o percurso e onde pode aproveitar para visitar a Gruta do Natal, um tubo de lava com 697 metros.