O percurso pedestre dos Mistérios Negros desenvolve-se na Reserva Natural da Serra de Santa Bárbara e dos Mistérios Negros do Parque Natural da Terceira, também incluído na Zona Especial de Conservação da Serra de Santa Bárbara e Pico Alto da Rede Natura 2000 e no geossítio da Caldeira de Santa Bárbara e Mistérios Negros. Esta rota circular tem início junto à lagoa do Negro e casa de apoio da Gruta do Natal. Comece o percurso seguindo por um caminho de terra flanqueado por rapa (Calluna vulgaris) e criptomérias (Cryptomeria japonica). Este caminho segue até dar entrada num pasto, onde deverá seguir em frente, passando por um tanque, até ele começar a estreitar por entre exemplares de vegetação endémica, como a urze (Erica azorica), o cedro-do-mato (Juniperus brevifolia), a uva-da-serra (Vaccinium cylindraceum) e o tamujo (Myrsine retusa). Prossiga, passando por três pequenas lagoas, conhecidas como Lagoinhas do Vale Fundo. Das três, apenas uma mantém água durante todo o ano, sendo um local importante para algumas aves migratórias que aqui param. Continue o percurso, marcado pelos domos traquíticos de cor negra e carência de vegetação, resultado da erupção vulcânica de 1761. À frente, no ponto mais alto do percurso, é possível observar, à volta, o Pico Gordo, o Maciço Central da Ilha e o Pico do Gaspar. Desça ao longo de uma mata de criptomérias que alterna com pastagens delimitadas por elas. Passe pelo marco geodésico do Pico da Cancela e siga até atingir a estrada, onde deverá seguir pela esquerda. Aqui, irá encontrar um desvio à direita, opcional, até ao Pico Gaspar, um local muito rico em vegetação endémica. O trajeto continua pelo caminho florestal até ao ponto inicial, local onde termina, e pode aproveitar para visitar a Gruta do Natal, um tubo de lava com 697 m.