O Palácio dos Capitães-Generais foi inicialmente o Convento e Colégio dos Jesuítas. A sua construção foi autorizada por D. Sebastião, em 1572, como um presente para a então importante Companhia de Jesus, refletindo a intenção primordial da sua vinda para esta ilha: educar, instruir e catequizar. Depois de os expulsar de Portugal, o Marquês de Pombal estabeleceu uma nova organização administrativa, civil e judicial para o Arquipélago, centralizada na cidade de Angra e personificada na figura do Capitão-General, tendo o antigo convento sido gradualmente transformado em residência palaciana durante o período da Capitania-Geral. Foi duas vezes Paço Real (1832 – D. Pedro IV, 1901 – D. Carlos I). O templo adjacente, rico em talha dourada, azulejaria e imagens, reflete a igreja da Reforma e, simultaneamente, a influência do gosto pelos motivos decorativos das Índias. Atualmente, o edifício é uma das residências oficiais do Presidente do Governo Regional dos Açores. É possível usufruir de uma visita guiada, mediante um pequeno valor.